SkådespeleriRedigera
Grimes började med en återkommande roll 2004 och blev en huvudperson i Degrassi: The Next Generation 2006, där hon spelade Darcy Edwards. År 2008 lämnade Grimes serien och Kanada efter att ha fått rollen som Annie Wilson i 90210, CW:s spin-off av Beverly Hills, 90210.
Hon medverkade också i Picture This med Ashley Tisdale och med sin tidigare Degrassi: The Next Generation-medspelare Lauren Collins, och sedan i True Confessions of a Hollywood Starlet tillsammans med sångerskan JoJo.
År 2009 utsågs Grimes till en av världens vackraste människor utan smink, av People Magazine. Hon medverkade också i en musikvideo till rockbandet Our Lady Peace’s singel ”All You Did Was Save My Life”.
Grimes medverkar i den tysta modekortafilmen Unzipped från 2010. Hon skrev och regisserade 2010 en musikvideo för sin låt ”Myself and I”. Hon medverkade även i YouTubern Freddie Wongs video ”Gun Size Matters”. Hon gjorde en cameo i skräckfilmen Scream 4, som släpptes i april 2011.
Under 2011 reste hon till Japan med sina 90210-kamrater AnnaLynne McCord och Jessica Stroup för att delta i Asia Girls Explosion (AGE) i Tokyo, efter att ha spelat in 90210:s tredje säsongsfinal. Grimes blev indragen i Japan på grund av händelserna med tsunamin och jordbävningen. Enligt skådespelerskan var hon vid Buddhas tempel när jordbävningarna först inträffade. Följaktligen startade hon en kampanj kallad ”Spread The Heart” i syfte att stödja Japan genom offerhjälp efter händelserna med tsunamin och jordbävningarna. Många kändisar anslöt sig till kampanjen som senare blev en stor rörelse.
I maj 2011, under sitt uppehåll med 90210, tog hon en sexveckorspraktik på Teen Vogue i New York City. Hon uppgav att det alltid har varit hennes dröm att arbeta som redaktör för en modetidning. Hösten 2011 regisserade hon en musikvideo för Megan och Liz originallåt ”Are You Happy Now?” för att öka medvetenheten om antimobbning, i samarbete med DoSomething.org. År 2013 spelade Grimes huvudrollen i filmen Sugar som handlar om en flicka på rymmen som lever på gatorna i Venice, Los Angeles.
Under 2018 började Grimes spela mordutredaren Jacqueline Cooper i CTV:s polisdrama The Detail; rollen innebär att hon för första gången spelar en vuxen karaktär.
Andra projektRedigera
Grimes har prytt omslagen till ett stort antal modemagasin, bland annat amerikanska Nylon, Vervegirl, Saturday Night Magazine, Teen Prom och Dirrty Glam. Hon har också stått modell för Teen Vogue och Complex. Hon har medverkat i tv-reklam för Coffee Crisp.
2014 blev hon varumärkesambassadör för det Montrealbaserade Annabelle Cosmetics. Som ansiktet för kosmetiklinjen har hon synts i tryckta annonser och tv-reklam för att marknadsföra produkterna. Grimes och maken Josh Beech startade 2014 sin egen klädlinje ”Two Halves”. Linjen innehöll smycken och kläder som såldes online och i den Toronto-baserade butiken Jonathon + Olivia.